林翼中早年習舊學，後入縣立高等小學堂、廉州府中學堂就讀，並參加同盟會。林翼中畢業後留校任教，同年辛亥革命爆發，林翼中在廉州響應，擔任欽廉軍政分府交通部長。民國成立後，林翼中進入廣東高等師範學校博物科就讀，亦曾參加二次革命；林翼中在1915年畢業後擔任教師，直到1924年時獲陳濟棠聘為幕僚，後擔任國民革命軍第四軍第十一師（師長陳濟棠）政治部主任，後任肇慶市政局局長後隨陳濟棠赴歐洲考察。
1928年，林翼中擔任國民黨廣州市黨部宣傳部長，後任執行委員、省政府委員、民政廳長等；1931年底一度兼任廣東省主席，並創辦香港《新中日報》。其後，林翼中曾出任西南政務委員、廣東警官訓練所所長等，直到1936年因陳濟棠發動兩廣事變失敗而去職，出國考察。1937年，林翼中返國後出任國民黨中央執行委員會常委；抗戰期間轉赴重慶，任三民主義青年團中央團部幹事、農林部政務次長、監察委員、廣東臨時參議會議長等。戰後，林翼中回到廣東，繼續擔任廣東省參議會議長，並獲選為制憲國大、監察委員等。
林翼中於1948年赴臺灣，負責協調糧食運輸問題，後轉往香港居住，後出任珠海書院監督，直到1967年卸任。1984年11月20日，林翼中逝世於香港。著有《廣東省地方紀要》、《廣東省地方自治概要》、《歐遊瑣記》、《粵參鴻爪》等。